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Nature volume 617, páginas 292–298 (2023)Citar este artigo

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Detalhes das métricas

O desenvolvimento de novos materiais e sua otimização composicional e microestrutural são essenciais em relação às tecnologias de próxima geração, como energia limpa e sustentabilidade ambiental. No entanto, a descoberta e otimização de materiais têm sido um processo frustrantemente lento. O processo Edisoniano de tentativa e erro é demorado e ineficiente em termos de recursos, especialmente quando comparado com vastos espaços de design de materiais1. Enquanto os métodos tradicionais de deposição combinatória podem gerar bibliotecas de materiais2,3, eles sofrem de opções limitadas de materiais e incapacidade de alavancar grandes avanços na síntese de nanomateriais. Aqui relatamos um método de impressão combinatória de alto rendimento capaz de fabricar materiais com gradientes de composição em resolução espacial em microescala. A mistura in situ e a impressão na fase de aerossol permitem o ajuste instantâneo da taxa de mistura de uma ampla gama de materiais em tempo real, o que é uma característica importante que não pode ser obtida na impressão convencional de multimateriais usando matérias-primas nas fases líquido-líquido ou sólido-sólido4,5, 6. Demonstramos uma variedade de estratégias e aplicações de impressão de alto rendimento em dopagem combinatória, classificação funcional e reação química, permitindo a exploração de materiais de calcogenetos dopados e materiais graduados composicionalmente com propriedades de gradiente. A capacidade de combinar a liberdade de design de cima para baixo da fabricação aditiva com o controle de baixo para cima sobre as composições de materiais locais promete o desenvolvimento de materiais complexos de composição inacessíveis por meio de abordagens de fabricação convencionais.

Os materiais desempenham papéis fundamentais em muitas inovações científicas e tecnológicas, e o progresso no desenvolvimento de novos materiais é fundamental para a busca de soluções para grandes desafios sociais. Deposições de materiais combinatórios (por exemplo, cosputtering) permitiram a triagem rápida de novos materiais para aplicações eletrônicas, magnéticas, ópticas e relacionadas à energia7. O recurso rico em amostras dessas bibliotecas de materiais combinatórios facilita a elucidação da relação composição-estrutura-propriedade e permite a triagem rápida de materiais em uma vasta gama de composições. No entanto, a natureza intrínseca de alta energia do laser ou plasma exclui muitos materiais (por exemplo, partículas coloidais, polímeros termossensíveis) do uso no desenvolvimento de bibliotecas de materiais combinatórios universais. A manufatura aditiva surgiu como um método versátil para fabricar materiais de estrutura complexa usando blocos de construção em micro e nanoescala8,9,10. Recentemente, várias abordagens de impressão, incluindo impressão a jato de tinta, impressão eletroquímica e impressão redox eletrohidrodinâmica, foram propostas para a fabricação de bibliotecas de materiais11,12,13. No entanto, esses métodos ainda sofrem com opções limitadas de materiais e desafios em relação à combinação universal de diferentes materiais e à produção de bibliotecas de materiais gradientes, devido à falta de mecanismos de mistura rápida e à incapacidade de variar rapidamente as proporções de mistura.

Para um sistema de interdifusão ideal, deseja-se baixa viscosidade do fluido e tamanho mínimo das unidades de difusão, o que nos leva a investigar o potencial do uso de aerossóis para mistura e impressão in situ. Pesquisas anteriores sobre impressão a jato de aerossol multimaterial fizeram um progresso constante no desenvolvimento de materiais e dispositivos funcionais14,15, embora a impressão baseada em aerossol de materiais de gradiente combinatório permaneça desafiadora. Durante a impressão baseada em aerossol, a taxa de deposição de material pode ser afetada por vários parâmetros (taxa de fluxo de tinta em aerossol, taxa de fluxo de gás de revestimento, velocidade de impressão, tensão de atomização e assim por diante)16,17, e a interação desses parâmetros de impressão complica a mistura de aerossol e deposição durante a impressão. A formulação de tinta e as condições de impressão não otimizadas podem levar a um jato instável, o que pode introduzir incerteza na impressão baseada em aerossol. Para entender o comportamento coletivo da mistura de aerossol e o processo de impressão combinatória, investigamos sistematicamente a formulação de tinta, mistura e interação de aerossol e otimização de parâmetros de impressão combinando técnicas experimentais (por exemplo, imagens de câmera rápida) e simulações de dinâmica de fluidos computacional (CFD). . Para obter mistura e impressão baseadas em aerossol, nossa abordagem de impressão combinatória de alto rendimento (HTCP) começa com a atomização de duas (ou múltiplas) tintas em aerossóis contendo gotículas de tinta em microescala, onde os fluxos de tinta combinados são então misturados em um único bocal e aerodinamicamente focado por um gás de bainha co-fluindo antes da deposição (Fig. 1a). A cabeça de impressão de jato aerossol com bicos de vários tamanhos é aplicada, fornecendo recursos finos com resolução espacial tão baixa quanto cerca de 20 μm no plano x–y e espessura de deposição tão baixa quanto aproximadamente 100 nm (Figs. 1 e 2 complementares). Para gerar uma biblioteca de material gradiente unidimensional (1D), investigamos duas estratégias de impressão - ortogonal versus impressão gradiente paralela (Fig. 1b). Embora ambas as abordagens possam gerar filmes gradientes, descobrimos que a impressão ortogonal tende a ser mais versátil porque pode tolerar uma ampla gama de velocidades de impressão. Por outro lado, uma alta velocidade de impressão no modo de gradiente paralelo pode levar a um atraso de deposição indesejado que causa mistura e deposição de tinta imprecisas (Fig. 1b). Ao variar continuamente a taxa de mistura de tinta por meio da impressão ortogonal, a variação da composição dos materiais impressos pode ser obtida em um gradiente fino sem a necessidade de instalações de sala limpa (Vídeo Complementar 1 e Tabela Complementar 1).